伺った限りだと、ぱっと思いつく原因は以下のあたりでしょうか。

　・一部のトラフィックがネットワーク帯域を圧迫してしまっていて、アクセスできないタイミングがある。
　・端末のIPアドレスが重複していてタイミングで繋がったり繋がらなかったりする。
　・小規模なネットワークループが発生している。
　・ファイルサーバーの処理性能が低く全てのアクセスを捌ききれていない。

状況として下記のポイントを確認してもらえると、もう少し具体的なアドバイスがしやすいかと思います。
　・繋がりにくいPCは1台か、複数台か。
　・複数台の場合、物理的には同じ島などの近い位置か、あるいは別のフロアなどの離れた位置か
　・繋がりにくいのは常にか、特定の時間帯などか
　・ファイルサーバーに繋がりにくい時に通常のインターネットブラウジングや
　　他のネットワークサービス類は問題なく使えるか。

切り分けとして下記の流れで対応してみるといいかもしれません。

　1.繋がりにくいパソコンを他の席（問題なくつながる席）のLANケーブルに繋いでテストしてみる。
　2.繋がりにくい時に該当PCの近隣で大きなデータのやり取りをしている人がいないか調べる。
　3.端末のIPアドレスが重複していないか確認する。
　4.ループの発生しているHUBがないか目視で調べる。
　5.NASのログを見てエラーが記録されていないか調べる。

参考になれば幸いです。
ファイルサーバーが使えないと業務に影響が出てしまいますし、早く解決するといいですね。

できたりできなかったりする、のはクライアントとサーバーだけの話じゃないことも多いので解決まで時間かかりそう。
NASは何人くらいで使ってるんでしょう？
LANDISKってピンキリっぽいですが、ディスク1本や2本のモデルで同時接続人数が多いとNAS側の処理落ちはありそうですね。

私もeasyriderさんが挙げられてるようなポイントや切り分けの観点でみることが大事だと思います。
ダメなときに共通していることが見えてくると解決のきっかけになるかもしれません。

私だったらとりあえず上手く行くときとダメな時でパケットキャプチャしますかね。

easyrider様
ご回答ありがとうございます。
現状の状況は、
１、１台のNASに対して、6台をLANで接続、wifiで2台接続しております。
２、物理的に近い島です。
３、繋がりにくいのは、不定期に起きております。
４、繋がりにくいときに、インターネット、メール等は問題なく使えております。

1.常時つながるのは２台、他は繋がったり、繋がらなかったりの状態です。
2.近隣のPCで大きなデータのやり取りは行っておりません。
3.IPアドレスは重複しておりませんでした。
4.HUBのループはありませんでした。
5.NASログのエラーは発生しておりませんでした。

LANケーブルを繋ぎ直して、様子見てみます。

解決しましたら、ご報告させて頂きます。

sysjojo様

ご回答ありがとうございます。

パケットキャプチャして、様子見てみます。

解決しましたら、ご報告させて頂きます。

追加でご確認いただきありがとうございます。
HUBやAPが数台の小規模なネットワークだとお見受けしました。

ファイルサーバーの不調時に他のネットワークサービスが利用できているとなると、
ネットワークよりもNASやPC側のトラブルの可能性が高いのではないかと思います。

sysjojoさんもおっしゃっていますが、NAS側の処理落ちを疑うのが解決の近道かもしれないですね。

LANDISKは個人向け製品や単なるデータ保管用の製品もラインナップされているようなので、
これらの製品は同時接続をあまり想定していないのではないかと思います。
購入元やメーカーに問い合わせをしてみるのもありかもしれません。